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O uso da luz para produzir fases transitórias em materiais quânticos está rapidamente se tornando uma nova maneira de projetar novas propriedades neles, como a geração de supercondutividade ou defeitos topológicos em nanoescala. No entanto, visualizar o crescimento de uma nova fase em um sólido não é fácil, em parte devido à ampla gama de escalas espaciais e temporais envolvidas no processo.
Embora nas últimas duas décadas os cientistas tenham explicado as transições de fase induzidas pela luz invocando a dinâmica em nanoescala, as imagens do espaço real ainda não foram produzidas e, portanto, ninguém as viu.
No novo estudo publicado na Nature Physics, os pesquisadores do ICFO Allan S. Johnson e Daniel Pérez-Salinas, liderados pelo ex-professor do ICFO Simon Wall, em colaboração com colegas da Aarhus University, Sogang University, Vanderbilt University, Max Born Institute, the Diamond Light Source, ALBA Synchrotron, Utrecht University e Pohang Accelerator Laboratory, foram pioneiros em um novo método de imagem que permite a captura da transição de fase induzida por luz em óxido de vanádio (VO2) com alta resolução espacial e temporal.
A nova técnica implementada pelos pesquisadores é baseada em imagens hiperespectrais de raios-X coerentes em um laser de elétrons livres, o que lhes permitiu visualizar e entender melhor, em nanoescala, a transição de fase do isolador para o metal neste conhecido material quântico.
O VO de cristal2 tem sido amplamente utilizado para estudar transições de fase induzidas por luz. Foi o primeiro material a ter sua transição sólido-sólido rastreada por difração de raios X resolvida no tempo e sua natureza eletrônica foi estudada usando pela primeira vez técnicas de absorção ultrarrápida de raios X. À temperatura ambiente, VO2 está na fase isolante. No entanto, se a luz for aplicada ao material, é possível quebrar os dímeros dos pares de íons de vanádio e conduzir a transição de uma fase isolante para uma metálica.
Em seu experimento, os autores do estudo prepararam amostras finas de VO2 com uma máscara de ouro para definir o campo de visão. Em seguida, as amostras foram levadas para a instalação de laser de elétrons livres de raios-X no Pohang Accelerator Laboratory, onde um pulso de laser óptico induziu a fase transitória, antes de ser sondado por um pulso de laser de raios-X ultrarrápido. Uma câmera capturou os raios-X dispersos e os padrões de dispersão coerente foram convertidos em imagens usando duas abordagens diferentes: Holografia por Transformada de Fourier (FTH) e Imagem por Difração Coerente (CDI). As imagens foram tiradas em uma variedade de atrasos de tempo e comprimentos de onda de raios-X para construir um filme do processo com resolução de tempo de 150 femtossegundos e resolução espacial de 50 nm, mas também com informações hiperespectrais completas.
O surpreendente papel da pressão
A nova metodologia permitiu que os pesquisadores entendessem melhor a dinâmica da transição de fase no VO2. Eles descobriram que a pressão desempenha um papel muito maior nas transições de fase induzidas pela luz do que o esperado ou assumido anteriormente.
“Vimos que as fases transitórias não são tão exóticas quanto as pessoas acreditavam! Em vez de uma fase verdadeiramente de não equilíbrio, o que vimos foi que fomos enganados pelo fato de que a transição ultrarrápida intrinsecamente leva a pressões internas gigantescas em a amostra é milhões de vezes maior que a atmosférica. Essa pressão altera as propriedades do material e leva um tempo para relaxar, fazendo parecer que houve uma fase transitória”, diz Allan Johnson, pesquisador de pós-doutorado do ICFO. “Usando nosso método de imagem, vimos que, pelo menos neste caso, não havia ligação entre a dinâmica de picossegundos que vimos e quaisquer mudanças em nanoescala ou fases exóticas. Então, parece que algumas dessas conclusões terão que ser revisitadas. .”
Para identificar o papel da pressão no processo, foi fundamental o uso da imagem hiperespectral. “Ao combinar imagens e espectroscopia em uma grande imagem, somos capazes de recuperar muito mais informações que nos permitem realmente ver recursos detalhados e decifrar exatamente de onde eles vêm”, continua Johnson. “Isto foi essencial para olhar para cada parte do nosso cristal e determinar se era uma fase fora de equilíbrio normal ou exótica – e com esta informação fomos capazes de determinar que durante as transições de fase todas as regiões do nosso cristal foram o mesmo, exceto pela pressão.”
Pesquisa desafiadora
Um dos principais desafios que os pesquisadores enfrentaram durante o experimento foi garantir que a amostra de cristal de VO2 voltou à sua fase inicial original a cada vez e depois de ser iluminado pelo laser. Para garantir que isso ocorreria, eles conduziram experimentos preliminares em síncrotrons, onde coletaram várias amostras de cristal e apontaram repetidamente o laser para testar sua capacidade de se recuperar de volta ao estado original.
O segundo desafio residia em ter acesso a um laser de elétrons livres de raios-X, grandes instalações de pesquisa onde as janelas de tempo para conduzir os experimentos são muito competitivas e demandadas porque existem poucas no mundo. “Tivemos que passar duas semanas em quarentena na Coreia do Sul devido às restrições do COVID-19 antes de termos nossa única chance de apenas cinco dias para fazer o experimento funcionar, então foi um período intenso”, lembra Johnson.
Embora os pesquisadores descrevam o presente trabalho como pesquisa fundamental, as aplicações potenciais dessa técnica podem ser diversas, pois eles podem “observar os polarons se movendo dentro de materiais catalíticos, tentar imaginar a própria supercondutividade ou até mesmo nos ajudar a entender novas nanotecnologias visualizando e imaginando dentro dispositivos em nanoescala” conclui Johnson.
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