Novo método captura a dinâmica estocástica em imagens de raios X coerentes na nanoescala

A imagem de raios X coerente surgiu como uma ferramenta poderosa para estudar estruturas e dinâmicas em nanoescala em matéria condensada e sistemas biológicos. A resolução nanométrica, juntamente com a sensibilidade química e informações espectrais, tornam a imagem de raios X uma ferramenta poderosa para entender processos como catálise, coleta de luz ou mecânica.

Infelizmente, esses processos podem ser aleatórios ou estocásticos por natureza. Para obter imagens de quadro congelado para estudar a dinâmica estocástica, os fluxos de raios X devem ser muito altos, potencialmente aquecendo ou mesmo destruindo as amostras. Além disso, as taxas de aquisição dos detectores são insuficientes para capturar os processos rápidos em nanoescala.

Técnicas estroboscópicas permitem a geração de imagens de processos repetidos ultrarrápidos. Mas apenas a dinâmica média pode ser extraída, descartando a medição de processos estocásticos, onde o sistema evolui por um caminho diferente no espaço de fase durante cada medição. Esses dois obstáculos impedem que imagens coerentes sejam aplicadas a sistemas complexos.

Allan Johnson e Arnab Sarkar do instituto IMDEA Nanociencia (Madri) conceberam um novo método para recuperar diretamente o sinal em uma ampla variedade de sistemas atualmente inatingíveis com as abordagens existentes. Os pesquisadores mostraram que, aproveitando a coerência intrínseca a esses métodos, é possível separar as contribuições estocásticas e determinísticas para um padrão de espalhamento de raios X coerente, retornando imagens do espaço real das contribuições determinísticas e o espectro de momento das contribuições estocásticas.

Processos estocásticos são amplamente difundidos na nanoescala, onde efeitos térmicos ou quânticos se tornam altamente significativos. Por exemplo, materiais quânticos frequentemente mostram movimento estocástico de portadores de carga, vórtices ou paredes de domínio. Devido à dificuldade em formar imagens espaciais reais de tais processos estocásticos, as flutuações são geralmente estudadas por meio de métodos alternativos que retornam as propriedades estatísticas.

Medições de disparo único, realizadas em lasers de elétrons livres, podem permitir instantâneos de flutuações, embora possam não ser possíveis em muitos sistemas devido a preocupações com danos. Recentemente, imagens de correlação coerente têm sido usadas para agrupar quadros semelhantes em medições repetidas até que o sinal-ruído seja suficiente para reconstruir imagens reais. Essa técnica é um grande avanço metodológico, mas ainda requer fluxo suficiente para garantir que os quadros parciais adquiridos sejam suficientemente completos.

Em seu trabalho, publicado recentemente em Avanços em materiaisPesquisadores do IMDEA Nanociencia demonstraram uma nova abordagem para separar as contribuições estocásticas e determinísticas (médias) em métodos de imagem coerentes.

A partir do padrão de difração médio de vários instantâneos, os pesquisadores mostram que é possível isolar a parte estocástica por meio de uma análise de holografia de transformada de Fourier. Eles demonstraram que podem retornar imagens espaciais reais das flutuações médias em três casos de teste representativos: defeitos pontuais não correlacionados (vórtices), pares polaron-like e paredes de domínio metálico em uma matriz isolante.

Ao aplicar métodos de reconstrução aos padrões de espalhamento, os pesquisadores retornaram uma série de informações quantitativas: separação, tamanho e mudança de fase dos pares de polarons, e tamanho, forma e caráter metálico (dependência espectral) das paredes do domínio.

Há muitos outros exemplos de flutuações na nanoescala disponíveis onde esse método, chamado de coherence isolated diffractive imaging (CIDI), poderia ser aplicado. Por exemplo, rastreando o movimento de portadores de carga ou flutuações de domínio em materiais quânticos.

Além disso, o uso de imagens CIDI para estudar flutuações rápidas não requer, na verdade, pulsos de raios X de femtossegundos; a limitação será dada pelo tempo de coerência da luz, que determina em qual janela de tempo as contribuições de espalhamento podem ser adicionadas coerentemente no detector. Isso significa que pode ser possível obter imagens de flutuações de femtossegundos usando radiação de onda contínua de banda larga, por exemplo, o feixe rosa de um síncrotron.